1. Понадобятся модули regexpr и fgl:

uses regexpr, fgl;

regexpr нужен для небольшой оптимизации, a fgl — для создания аналога словаря (Dictionary).

2. Создаем тип для будущего словаря:

type
  TDictTrans=class(specialize TFPGMap<string, string>);

Документация по TFPGMap

3. Сделаем функцию для транслитерации, с одним параметром, входной строкой с русскими буквами:

function Translit(Str:string):string;
//тут будет код
end;

4. Заводим внутренние переменные функции:

var Regex:TRegExpr;
Dict:TDictTrans;
Ch,oStr,oTrans:string;
I:LongInt;

Regex — экземпляр класса для работы с регулярным выражением.
Dict — словарь для транслитерации.
Ch — транслитерируемый символ
oStr — выходная строка
oTrans — сюда будем возвращать результат транслита отдельного символа.
I — счетчик цикла, в котором будем анализировать строку.

Создаем новое регулярное выражение для кириллицы (и пробела) и проверяем входную строку на наличие русских букв. Если их нет — возвращаем исходную строку и выходим из функции:

Regex:=TRegExpr.Create;
Regex.Expression:='[А-Я]|[а-я]|\s';
if not Regex.Exec(Str) then begin
   exit(Str);
end;

5. Заполняем словарь (транслит взят из старого армейского учебника времен СССР, можете сделать свой):

Dict:=TDictTrans.Create;
Dict.Add(' ','_');
Dict.Add('А','A'); Dict.Add('а','a');
...
Dict.Add('Я','JA'); Dict.Add('я','ja');

Словарь целиком на PasteBin

6. Инициализируем переменные, используемые в цикле:

Ch:=''; oStr:='';

7. Заводим цикл for, нумерация символов в строке идет с 1, длина строки получается функцией Length(Str):

for I:=1 to Length(Str) do begin
...
end;

8. В цикле получаем символ из строки:

Ch:=Copy(Str,I,1);

9. Пробуем получить данные из словаря по ключу, которым является русская буква. Если это удалось, присоединяем результат транслита к выходной строке, если нет — это не русская буква, присоединяем исходный символ к выходной строке:

if Dict.TryGetData(Ch, oTrans) then begin
	oStr:=oStr+oTrans; //russkaya bukva - transliteriruem
end
else begin
	oStr:=oStr+Ch; //nerusskaya bukva, ostavlaem v pokoe
end;

10. Освобождаем память словаря после цикла:

Dict.Free;

11. Возвращаем результат работы функции:

exit(oStr);

Функция целиком на PasteBin

12. Код основной программы:

var
    strInput, strOutput:string;
...
begin
  Write('Input string:'); ReadLn(strInput);
  strOutput:=Translit(strInput);
  WriteLn(strOutput);
  WriteLn('Press Enter...'); ReadLn();
end.

Для совместимости с русским языком в консоли необходимо добавить директивы компилятора, иначе словарь будет работать неправильно:

program translit;
{$mode objfpc} {H+}
{$codepage CP866}
...

$mode objfpc
H+ — чтоб строки по умолчанию не были ShortString‘ами
$codepage CP866 — установка кодовой страницы.

Документация по работе со строками

Исходник примера на GitHub